经过一段时间的学习，徐光启完全弄懂了欧几里得这部着作的内容，深深地为它的基本理论和逻辑推理所折服，认为这些正是我国古代数学的不足之处。于是，徐光启建议利玛窦同他合作，一起把它译成中文。开始，利玛窦对这个建议颇感犹豫，因为欧几里得的这部着作是用拉丁文写的，拉丁文和中文语法不同，词汇也很不一样，书里的许多数学专业名词在中文里都没有相应的现成词汇。要译得准确、流畅而又通俗易懂，是很不容易的，早先曾有一个姓蒋的举人同利玛窦合作试译过，就因为这个缘故而不得不半途而废。但徐光启认为只要肯下功夫，总是可以译成的，在他的一再劝说下，利玛窦也就同意了。
先由利玛窦用中文逐字逐句地口头翻译，再由徐光启草录下来，译完一段，徐光启再字斟句酌地作一番推敲修改，然后由利玛窦对照原着进行核对。遇有译得不妥当的地方，利玛窦就把原着再仔细地讲述一遍，让徐光启重新修改，如此反复。徐光启对翻译非常认真，常常是到了深夜，利玛窦休息了，他还独自坐在灯下加工、修改译稿。有时为了确定一个译名，他不断地琢磨、推敲，不知不觉地就忙到天亮。译文里的“平行线”、“三角形”、“对角”、“直角”、“锐角”、“钝角”、“相似”等等中文的名词术语，都是经过他呕心沥血的反复推敲而确定下来的。
徐光启和利玛窦译出了这部着作的前六卷，徐光启想一鼓作气，接着往下译，争取在年内译完后九卷，但利玛窦却主张先将前六卷刻印出版，听听反映再说。付印之前，徐光启又独自一人将译稿加工、润色了三遍，尽可能把译文改得准确，然后他又同利玛窦一起，共同敲定书名的翻译问题。这部着作的拉丁文原名叫《欧几里得原本》，如果直译成中文，不大象是一部数学着作。如果按照它的内容，译成《形学原本》，又显得太陈旧了。
利玛窦说，中文里的“形学”，英文叫作“Geo”，它的原意是希腊的土地测量的意思，能不能在中文的词汇里找个同它发音相似、意思也相近的词。徐光启查考了十几个词组，都不理想，后来他想起了“几何”一词，觉得它与“Geo”音近意切，建议把书名译成《几何原本》，利玛窦感到很满意。
《几何原本》前六卷正式出版，马上引起巨大的反响，成了明末从事数学工作的人的一部必读书，对发展我国的近代数学起了很大的作用。后来，徐光启虽然没有能够再和利玛窦一起译出《几何原本》的后九卷，但他又陆续写了许多其他的科学着作。
徐光启守制期满，回京复职，此后除几次临时性差事之外，一直担任较为闲散的翰林院检讨。和当时一般文人官吏热衷于笔墨应酬不同，徐光启用较多的时间进行天文、算法、农学、水利等科学技术研究，从事了不少这方面的翻译和写作。在写给亲戚的信中徐光启自述道：“昨岁偶以多言之故，谬用历法见推……惟欲遂以此毕力，并应酬文墨一切迸除矣。何者?今世作文集至千百万言者非乏，而为我所为者无一有。历虽无切于用，未必更无用于今之诗文也。况弟辈所为之历算之学，渐次推广，更有百千有用之学出焉。如今岁偶尔讲求数种用水之法，试一为之，颇觉于民事为便……弟年来百端俱废者，大半为此事所夺。”其中的“用水之法”，指的是与传教士熊三拔合译的《泰西水法》，书中介绍了西洋的水利工程作法和各种水利机械。
在此期间，徐光启还与传教士合作再次校订了《几何原本》并出版了第二版。同时他还为李之藻与利玛窦合译的《同文算指》、熊三拔编着的介绍天文仪器的《简平仪说》等书写了序言，这些序言表达了徐光启对传人的西方科技知识的看法。
向传教士学习科技知识的同时，徐光启对他们的传教活动也进行了协助，帮他们刊刻宗教书籍，对传教士的活动也有所庇护。徐光启的这许多行为，多被朝臣误解，加上与其他官员的一些意见不合，因此他辞去工作，在天津购置土地，种植水稻、花卉、药材等。在天津从事农事试验，其余时间则多是往来于京津之间，这期间，徐光启写成“粪壅规则”，并写成他后来的农学方面巨着《农政全书》的编写提纲。
北方后金叛乱军队袭击边关，经人介绍推荐，明廷召徐光启于病中，徐光启在写给焦竑的信中写道：“国无武备，为日久矣，一朝衅起，遂不可文。启才职事皆不宜兵戎之役，而义无坐视，以负国恩与师门之教”。他不但自己力疾赴命，同时还感召别人放弃安适生活，共赴国难。徐光启从事选兵、练兵的工作，这时他虽已年近60，而保国守土的爱国忠心，昭昭可鉴，不让壮年。
徐光启以詹事府少詹事兼河南道监察御史的新官衔督练新军，主张用兵之道，全在选练，选需实选，练需实练，这期间他写了各种军事方面的奏疏、条令、阵法等等，后来大都由他自选编入《徐氏庖言》一书之中。但是由于财政拮据、议臣掣肘等原因，练兵计划并不顺利，徐光启也因操劳过度，上疏回天津养病，辽东兵败，又奉召入京，但终因制造兵器和练兵计划不能如愿，再次辞归天津。
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