李克用以勤王救驾为名，出师对抗李茂贞、王行瑜，扎营于渭北。唐昭宗任命李克用为邠州行营四面都统，李克用于是命李罕之为其副手，等到诛灭王行瑜，李罕之因功升检校太尉，食邑千户。李罕之自认为功多，私下对晋将盖寓说：“我自从河阳失守，来依附晋王，时间很长，功效却没看到。这些年以来，军旅劳顿，年纪也大了，没什么能做的了。希望晋王仁愍，太傅哀怜，给个小地方，休兵养病，一二年内就告老归田，这就是幸事了。”盖寓为他上言李克用，李克用未给答复。
遇到藩镇缺帅，讨论人选，李罕之都私心重重，盖寓怕他另有所图，都急着为他争取。李克用说：“对于李罕之，我怎么会在乎一个重镇；我有罕之，如董卓有吕布，强大是强大了，然而鹰鸟的本性，饱则飞走，我实在是怕他反复无常、毒余深远。”
李克用麾下的潞州统帅薛志勤去世，李罕之乘其丧期，从泽州率军直入潞州，自称留后，并写信给李克用说：“我听到薛志勤去世，新的统帅还没来，怕潞州被其他势力窥视，所以没等命令现屯兵潞州了。”李克用大怒，派遣李嗣昭讨伐李罕之。李罕之派其守将马溉、伊铎、何万友、沁州刺史傅瑶等带其子李颢为质，向朱全忠求援。朱全忠任命李罕之为昭义军节度使。期间李罕之暴病，眼睛看不到东西。
李罕之病重，朱全忠令丁会代李罕之为昭义军节度使，任命李罕之为河阳节度使，李罕之走至怀州，在驿舍去世，享年五十八岁。他的儿子李颢用船将他灵柩送回，埋葬于河阴县，已称帝的朱全忠下诏赠他为中书令。
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