同年7月，张之洞在武汉逮捕并杀害了自立军首领唐才常等20余人。戊戌变法失败后，唐才常等人试图通过组织自立军在安徽、湖北、湖南等地发起起义，建立君主立宪的“新自立国”，并试图恢复光绪帝的统治。他们甚至希望通过日本来劝说张之洞，支持他建立“东南自立之国”。面对这样的局面，张之洞在慈禧太后尚未失去对清廷中枢控制的情况下，选择了抓捕并处决唐才常等人。
在处理自立军事件后，张之洞注意到在上海张园举行的国会中有许多着名士绅、学者以及留学生参与。为了分化瓦解这些革命力量，张之洞起草了一份《劝戒上海国会及出洋留学生文》，文中列举了自立军与康党之间的关联，并劝诫参会的士绅、学者以及留日学生。这份文件意图将革命力量与康有为、梁启超等人的思想划上等号，从而削弱他们的影响力。
然而，留日学生对这份文件反应强烈，他们推选沈翔云撰写了一封公开信《复张之洞》，对张之洞的观点进行了批驳。沈翔云在信中指出，西方资本主义国家的民主制度是普遍认可的原则，并不是康、梁等人的邪说。他质问张之洞为何会认为外国领事、传教士等人的利益应优先于中国，这表明了张之洞在处理此事时的立场问题。据说张之洞看完这封信后感到非常尴尬，随后指示两湖、经心、江汉三书院的学生撰写反驳文章，以回应留学生的批评。
八、倡议新政
光绪二十七年（1901年），在经历了八国联军侵华战争之后，清廷被迫开始考虑“变通政治”。同年3月，清廷成立了督办政务处，并邀请湖广总督张之洞和两江总督刘坤一“遥为参预”。在接下来的几个月里，张之洞与刘坤一联名提交了三道奏折，即着名的“江楚会奏变法三折”。
第一道奏折《变通政治人才为先遵旨筹议折》主要围绕教育改革和科举制度的变革展开。张之洞和刘坤一建议设立文武学堂，改革文科考试内容，停止武科考试，并鼓励留学生出国深造。这些建议旨在提高教育质量和培养新型人才，以适应现代社会的需求。
第二道奏折《遵旨筹议变法谨拟整顿中法十二条折》则侧重于整顿内部政策。在这份奏折中，张之洞和刘坤一提出了包括崇节俭、打破常规用人机制、停止卖官鬻爵、提高官员薪酬、改革吏治、简化法律程序等一系列措施。他们还特别提到，当前民情已经不同于三十年前，人们羡慕外国的富裕和强大，而对本国的贫困和官军的懦弱感到不满。此外，海关的公正运作和租界的良好管理也使得民众对清朝腐败的官僚体系更加不满。这些观察反映了帝国主义入侵对中国的深刻影响，以及民众对清政府腐败程度的深切厌恶。
第三道奏折《遵旨筹议变法谨拟采用西法十一条折》则着重于采用西方的先进做法。张之洞和刘坤一建议派遣更多人员赴海外考察学习，推广现代军事训练方法，发展农业和工业，制定矿业、铁路、商业等相关法律法规，使用银元作为货币单位，实施印花税制度，普及邮政服务，官方经营鸦片贸易，并增加翻译西方书籍的数量。张之洞特别强调，他们所提议的改革措施与康有为等维新派的主张有着本质的不同，不会导致国家混乱。
然而，随着资产阶级革命派的势力逐渐壮大，清廷在光绪三十一年（1905年）开始考虑“预备立宪”，并派出五大臣出洋考察各国宪政。第二年，清廷宣布进行官制改革，并编纂宪法大纲。对于“预备立宪”，张之洞最初的态度是谨慎的。当五大臣考察归来征求他的意见时，他在回复电报中表示，立宪是一项重大的事情，如果将来奉旨要求各省讨论，他会尽力提供自己的见解，但在当时情况下，他不敢轻易发表意见。
张之洞对于官制改革的态度更是明确反对。他认为，如果实施官制改革，将会立刻引发全国性的动荡。在他看来，这关乎清朝两百多年的传统制度和二十一个省份的治理，不应草率行事。
九、中枢重臣
清廷在光绪三十三年（1907年）通过官制改革，旨在加强中央皇权，削弱地方督抚的权力。在这个背景下，清廷决定将当时最有权势的地方督抚袁世凯和张之洞调往北京。同年六月十八日，张之洞被授予体仁阁大学士的职位，一个月后，即七月二十七日，又被任命为军机大臣，成为清廷中枢的重要人物。
张之洞在中枢任职期间，正值光绪帝和慈禧太后相继去世的关键时刻。光绪三十四年（1908年）10月，光绪帝和慈禧太后相继离世，年仅三岁的溥仪继位，年号改为宣统。醇亲王载沣以摄政王的身份临朝听政，满族亲贵趁机集中权力，排挤汉族官员。袁世凯作为当时权倾一时的汉族大官僚，加之戊戌变法时曾出卖光绪帝，因而遭到载沣等皇族亲贵的忌恨。
面对满族亲贵对袁世凯的排挤，张之洞表现出了不同的态度。当载沣等人密谋暗杀袁世凯时，张之洞明确表示反对，认为在这种国家动荡不安的时期，不应该轻易诛杀大臣，尤其是像袁世凯这样有影响力的重臣。张之洞的这一立场，体现了他在复杂的政治局势面前的审慎态度。
然而，尽管张之洞反对诛杀袁世凯，清廷最终还是采取了其他手段来削弱袁世凯的权力。宣统元年（1909年）正月，清廷以袁世凯患“足疾”为由，让他返回河南休养。这一举动实际上是对袁世凯权力的剥夺，也是满族亲贵加强自身权力的一部分。
与此同时，张之洞的身体状况也日益恶化。宣统元年（1909年）六月，张之洞病重。八月二十一日（1909年10月4日），他向清廷请求辞去所有职务，并于同日在位于北京西城区什刹海湖畔白米斜街11号院的寓所中去世。两天后，即八月二十三日（10月6日），清廷追赠他“文襄”的谥号，以表彰他在政治和改革事业中的贡献。
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