当时，捻军已分裂为两支，赖文光、任柱等人率领东捻军在中原地区作战，而张宗禹、邱远才等人则率捻军进入陕西。李鸿章决定首先集中力量对付东捻军。虽然他依然坚持“以静制动”的战略方针，但吸取了曾国藩分防过广的教训，改为“扼地兜剿”的战术，即力图将捻军逼入山深水复的地方，放弃部分地域以诱其深入，然后再由各省军队合力围困。
在具体实施剿捻战略的过程中，李鸿章主导的军事行动大致经历了三个阶段，每个阶段都有其独特的背景和挑战。
第一阶段：臼口之围（同治五年十一月至次年四月）
同治五年（1866年）十一月至次年四月，李鸿章实施了“臼口之围”的战略，主战场在湖北。东捻军突破了曾国藩原先设置的贾鲁河—沙河防线，集结于湖北臼口一带，兵力约十万人。李鸿章迅速调动湘淮军各部7万余人，分路进击，意图一举歼灭东捻军。
然而，在具体作战过程中，淮军遭遇了几次重大挫折。同治五年十二月（1867年1月），淮军“松”字营在安陆罗家集被捻军击败，统领郭松林受伤。半个月后，“树”字营在德安杨家河被捻军歼灭，统领张树珊阵亡。
同治六年（1867年）元月，双方主力在安陆尹隆河展开决战。湘淮军两大主力“霆”军与“铭”军原定同时发兵，但两军统领刘铭传与鲍超互相轻视，刘铭传为抢功而提前单独进击，结果遭捻军痛击，几乎丧命。幸亏鲍超及时赴援，才反败为胜，捻军损失2万余人。事后，李鸿章偏袒刘铭传，导致鲍超郁愤成疾，所部“霆”军32营大部被遣散，只留下唐仁廉重组“仁”字营，并入淮军建制。
东捻军在二月全歼湘军彭毓橘部，并于四月突破了李鸿章设置的包围圈，显示出其灵活多变的战术特点。
第二阶段：胶莱河、运河防线（同治六年五月至十二月）
同治六年（1867年）五月至十二月，东捻军在跳出包围圈后，于五月突破运河防线，直趋山东半岛。在刘铭传、潘鼎新的建议下，李鸿章采取了“倒守运河”的策略，并在胶莱河两岸增设了内层防线，调集淮军、东军、豫军分段防守。
由于山东巡抚丁宝桢不愿将辖地变成战场，疏于防范，导致东捻军在七月突破胶莱河防线。经过一番激烈的争执后，李鸿章与丁宝桢重修旧好，协力将东捻军堵御在黄海、运河、六塘河及大海之间的狭窄地带，使其“以走制敌”的优势无法发挥。
十月，东捻军在苏北赣榆的战斗中，任柱战死，东捻军在寿光一战损失3万余精锐。十二月，赖文光率残部突破六塘河，南走到扬州被捕杀。东捻军覆灭后，李鸿章因功被赏加骑都尉世职。
第三阶段：直东战场与西捻军交战（同治七年上半年）
同治七年（1868年）上半年，当东捻军陷入困境时，西捻军紧急驰援，进军直隶威胁京畿，迫使清军回救。元月，西捻军抵达保定，清廷震动，急调李鸿章、左宗棠及直、鲁、豫、皖各督抚率军北上勤王。
当时，李鸿章正驻军济宁度岁，分派诸将北援，却无人应命，淮军几乎瓦解。李鸿章因此受到严厉处分，包括拔去双眼花翎、褫去黄马褂、革去骑都尉。尽管如此，李鸿章仍然耐心说服潘鼎新等将领遵旨北上。同时，清廷命恭亲王爱新觉罗·奕?节制各路大军，并协调左宗棠与李鸿章的关系。
在清军的协力堵截下，张宗禹率领的西捻军于二三月间在直鲁边境徘徊。四月二十九日，李鸿章与左宗棠在德州桑园会面，议定了“就地圈围”的策略，引运河水入减河，引黄河水入运河，命淮军、东军、皖军分段驻守，并调湘淮军精锐作为追剿的“游击之师”。
六月初，西捻军与湘淮军数次接战，迭遭惨败。六月中旬，张宗禹率部在德州一带数度抢渡运河未果，适逢黄、运、徒骇各河水位上涨，处境更加困难。六月二十八日，在转移途中，西捻军与淮军主力刘铭传、郭松林、潘鼎新部遭遇，一场激战后，西捻军伤亡殆尽，张宗禹等二十余人突围至徒骇河边，不知所终。
早在同治六年（1867年），朝廷已授李鸿章为湖广总督，仍在军营督办剿捻事宜。同治七年（1868年）西捻军覆灭后，清廷开复李鸿章历次降革处分，赏加太子太保衔，授协办大学士。
六、总督直隶
随着捻军的溃败和淮军的日益壮大，李鸿章意识到自己与清廷的关系可能会因此变得更加紧张。因此，他决定效仿曾国藩在湘军攻陷天京后所采取的“以退为进”的策略，奏请裁撤淮军。同治七年（1868年）八月，李鸿章遵旨抵达北京觐见，获赐“紫禁城内骑马”的殊荣。在京期间，他拜见了慈禧太后和同治帝，并会见了军机大臣奕?、瓜尔佳·文祥等，了解到清廷有意让曾国藩负责裁军事宜，然后让曾国藩移任直隶总督，并让李鸿章保留部分淮军以备“助左（宗棠）平回”。
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